Pada September 1926, bersama-sama RT Djoksodipoero, Goelarso, Soewirjo, Darwis dan Sigit, Ia ikut membentuk PPPI (Perhimpoenan Pemoeda Peladjar Indonesia) dan menjadi ketua pada 1927.
Saat ini muncul untuk keperluan peleburan, kerja-kerja, dan ganti baju. akan diadakan Kongres Pemuda Kedua yaitu tanggal 27-28 Oktober 1928 yang diketuai oleh Soegondo sendiri.
Setelah Kongres pemuda II, tahun 1929 Soegondo pindah ke Yogyakarta dan bekerja sebagai guru Perguruan Taman Siswa Yogyakrta.
Pada 1930 Ia kembali ke Jakarta dan membentuk kepala sekolah Perguruan Rakyat di Gang Kenari Batavia yang didirikan bersama Mr.Soenario. Selama pendudukan Jepang (1942-1945) Soegondo bekerja dikantor Shihabu (Kepenjaraan).
Pada saat proklamasi, Soegondo hadir menyaksikan proklamasi, setalah Proklamsi membentuk KNIP (Komisi Nasional Indonesia Pusat), Segondo ditunjuk sebagai kelompok Pekerja Pekerja (BP) dari KNIP.
Soegondo wafat pada 24 April 1978 dan dimakamkan di Makam Keluarga Besar Taman Siswa Taman Wijayabrata Semaki Yogyakarta.
Demikian perjuangan Sugondo Djoyopuspito dalam mengarungi perjuangan para pemuda Indonesia. ***